合肥工业大学在这一重要领域取得新进展

       近日，合肥工业大学材料科学与工程学院吴玉程教授课题组在电催化CO2和硝酸还原合成尿素领域取得最新进展，相关研究成果“Spatial management of CO diffusion on tandem electrode promotes NH2 intermediate formation for efficient urea electrosynthesis”发表在国际著名期刊ACS Energy Letters上，并被选作封面。

      尿素是农业生产中重要的氮肥来源，其工业生产主要依赖于 Bosch-Meier 工艺，需要高温高压等苛刻的反应条件。在常温常压下通过清洁电能将二氧化碳和硝酸盐转化为高附加值的尿素，有望替代传统尿素合成工艺，对实现碳中和战略目标具有重要意义。然而，电催化合成尿素的关键挑战在于催化剂对 CO2 和硝酸根的吸附和活化能力较弱，导致尿素合成的效率和选择性较低。

      为此，合肥吴玉程教授课题组的王岩教授、张剑芳博士与美国辛辛那提大学（University of Cincinnati）的 Jingjie Wu 教授开展合作，构筑了 Cu/ZnO 阶梯式串联电极，用于电催化 CO2 和硝酸盐共还原生产尿素。通过设计合理的对照实验并结合原位光谱分析证明，CO2 在串联电极的上游 ZnO 层还原生成高浓度的 CO，随之扩散到 Cu 催化剂层进行 C-N 偶联反应，高浓度的 CO 不仅保证了足够的 *CO 表面覆盖率，并且能够促进 NO3- 的脱氧-加氢反应生成 *NH2 中间体。这种阶梯式串联电极的设计，可以对 *CO 和 *NH2 中间体的浓度分布进行高效的空间管理，提升 C-N 偶联反应性能，为电催化合成尿素提供了新的思路。

       该课题组围绕铜基纳米材料的可控制备和电催化 CO2 和硝酸还原性能调控方面进行了系列研究工作。前期工作深入探究了铜基催化剂的电化学重构效应，发现在电还原过程中原位产生丰富的晶界、孪晶、堆垛层错等缺陷，能够大幅提升电催化反应速率。所制备的 Sn 或 F 掺杂的 Cu 催化剂用于电催化硝酸还原合成氨反应，获得了工业级的合成氨电流密度，且法拉第效率达到95%以上，相关成果分别发表于材料类知名期刊 Small (Small, 2023, 19, 2302295) 和 Materials Chemistry Frontier (Materials Chemistry Frontier, 2023, DOI:10.1039/d3qm00114h)上。

       上述研究全面依托先进能源与环境材料国家国际科技合作基地、清洁能源新材料与技术高等学校学科创新引智基地（111计划）、安徽省先进纳米能源材料国际科技合作基地、先进功能材料与器件安徽省重点实验室等国家级、省部级科研平台，相关研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省重点研发计划项目、安徽省自然科学基金、中国博士后基金、中央高校基本科研业务费专项等支持。